Совмещая точность и эффективность: оценка универсальных машиннообучаемых межатомных потенциалов для кластеров ниобийкислород
https://doi.org/10.17586/2220-8054-2025-16-5-619-627
Аннотация
Машиннообучаемые межатомные потенциалы (MLIP) обещают сочетание вычислительной точности теории функционала плотности (DFT) со скоростью типичной для методов молекулярной механики. Однако их надежность для сложных многокомпонентных систем требует тщательной валидации. В данной работе мы проводим оценку трех ведущих универсальных MLIP на примере кластеров оксида ниобия (NbnOm, n ≤ 6, m ≤ 6), как сложнейшего теста. Система Nb-O хорошо подходит для этой задачи благодаря сложным межатомным взаимодействиям, проявление которых в макрокристаллической фазе приводит к стабилизации решётки с 25% упорядоченных вакансий, а на наноуровне – к широкому спектру нестехиометрических кластеров. В качестве референса используется набор данных о глобальных минимумах структур кластеров Nb-O, идентифицированных с помощью эволюционного поиска (USPEX) и DFT расчетов. Путем прямого сравнения структур, энергий и относительной стабильности, предсказываемых эволюционным поиском с использованием MLIP разного уровня, мы даём всестороннюю оценку точности и ограничений современных универсальных потенциалов для моделирования сложных наноразмерных оксидов.
Ключевые слова
DFT,
машиннообучаемые потенциалы,
MLIP,
эволюционный алгоритм,
оксид ниобия,
NbO,
наночастица,
кластер,
USPEX
Об авторах
И. С. Попов
Institute of Solid State Chemistry, Ural Branch of Russian Academy of Sciences
Россия
Россия
А. А. Валеева
Institute of Solid State Chemistry, Ural Branch of Russian Academy of Sciences
Россия
Россия
А. Н. Еняшин
Institute of Solid State Chemistry, Ural Branch of Russian Academy of Sciences
Россия
Россия
Список литературы
1. Wan K., He J., Shi X. Construction of High Accuracy Machine Learning Interatomic Potential for Surface/Interface of Nanomaterials – A Review. Adv. Mater., 2024, 36(22), P. 2305758.
2. Wang G., Wang C., Zhang X., Li Z., Zhou J., Sun Z. Machine learning interatomic potential: Bridge the gap between small-scale models and realistic device-scale simulations. iScience, 2024, 27(5), P. 109673.
3. Mortazavi B., Zhuang X., Rabczuk T., Shapeev A.V. Atomistic modeling of the mechanical properties: the rise of machine learning interatomic potentials. Mater. Horiz., 2023, 10, P. 1956–1968.
4. Barroso-Luque L., Shuaibi M., Fu X., Wood B.M., Dzamba M., Gao M., Rizvi A., Zitnick C.L., Ulissi Z.W. Open Materials 2024 (OMat24) Inorganic Materials Dataset and Models. arXiv, 2024, [cond-mat.mtrl-sci], arXiv:2410.12771.
5. Ramlaoui A., Siron M., Djafar I., Musielewicz J., Rossello A., Schmidt V., Duval A. LeMat-Traj: A Scalable and Unified Dataset of Materials Trajectories for Atomistic Modeling. arXiv, 2025, [cs.LG], arXiv:2508.20875.
6. Jain A., Ong S.P., Hautier G., Chen W., Richards W.D., Dacek S., Cholia S., Gunter D., Skinner D., Ceder G., Persson K.A. Commentary: The Materials Project: A materials genome approach to accelerating materials innovation. APL Materials, 2013, 1, P. 011002.
7. Schmidt J., Cerqueira T.F.T., Romero A.H., Loew A., Jager F., Wang H.-C., Botti S., Marques M.A.L. Improving machine-learning models in ¨ materials science through large datasets. Materials Today Physics, 2024, 48, P. 101560.
8. Saal J.E., Kirklin S., Aykol M., Meredig B., Wolverton C. Materials Design and Discovery with High-Throughput Density Functional Theory: The Open Quantum Materials Database (OQMD). Jom., 2013, 65(11), P. 1501–1509.
9. Riebesell J., Goodall R.E.A., Benner P., Chiang Y., Deng B., Ceder G., Asta M., Lee A.A., Jain A., Persson K.A. A framework to evaluate machine learning crystal stability predictions. Nat. Mach. Intell., 2025, 7, P. 836–847.
10. Okatz A.M., Keesom P.H. Specific heat and magnetization of the superconducting monoxides: NbO and TiO. Phys. Rev. B, 1975, 12, P. 4917.
11. Bowman A.L., Wallace T.C., Yarnell J.L., Wenzel R.G. The crystal structure of niobium monoxide. Acta Crystallogr., 1966, 21, P. 843.
12. Kurmaev E.Z., Moewes A., Bureev O.G., Nekrasov I.A., Cherkashenko V.M., Korotin M.A., Ederer D.L. Electronic structure of niobium oxides. J. Alloys Compd., 2002, 347, P. 213–218.
13. Hu Z., Qian G., Li S., Yang L., Chen X., Weng M., Tan W., Pan F. Discovery of space aromaticity in transition–metal monoxide crystal Nb3O3 enabled by octahedral Nb6 structural units. Sci. Bull., 2019, 65, P. 367–372.
14. Miura A., Takei T., Kumada N., Wada S., Magome E., Moriyoshi C., Kuroiwa Y. Bonding Preference of Carbon, Nitrogen, and Oxygen in Niobium-Based Rock-Salt Structures. Inorg. Chem., 2013, 52, P. 9699.
15. Music D., Schmidt P., Mraz S. Adsorption of film-forming species on NbO and NbO ´ 2 surfaces. J. Vac. Sci. Technol. A., 2017, 35, P. 061512.
16. Fielicke A., Meijer G., Helden G. Infrared Spectroscopy of Niobium Oxide Cluster Cations in a Molecular Beam: Identifying the Cluster Structures. J. Am. Chem. Soc., 2003, 125, P. 3659–3667.
17. Deng H.T., Kerns K.P., Castleman A.W. Formation, Structures, and Reactivities of Niobium Oxide Cluster Ions. J. Phys. Chem., 1996, 100, P. 13386–13392.
18. Popov I.S., Valeeva A.A., Enyashin A.N. Identifying stable Nb–O clusters using evolutionary algorithm and DFT: A foundation for machine learning potentials. Chem. Phys., 2025, 590, P. 112533.
19. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Stokes H., Zhu Q. New developments in evolutionary structure prediction algorithm USPEX. Comp. Phys. Comm., 2013, 184, P. 1172–1182.
20. Lepeshkin S.V., Baturin V.S., Uspenskii Y.A., Oganov A.R. Method for simultaneous prediction of atomic structure of nanoclusters in a wide area of compositions. J. Phys. Chem. Lett., 2019, 10, P. 102–106.
21. Heydariyan S., Nouri M.R., Alaei M., Allahyari Z., Niehaus T.A. New candidates for the global minimum of medium-sized silicon clusters: A hybrid DFTB/DFT genetic algorithm applied to Sin, n = 8–80. J. Chem. Phys., 2018, 149, P. 074313.
22. Olvera-Neria O., Garc´ıa-Cruz R., Gonzalez-Torres J., Garc´ıa-Cruz L.M., Castillo-Sanchez J.L., Poulain E. Strongly Bound Frenkel Excitons on ´ TiO2 Nanoparticles: An Evolutionary and DFT Approach. Int. J. Photoenergy, 2024, 2024, P. 4014216.
23. Yu X., Oganov A.R., Zhu Q., Qi F., Qian G. The stability and unexpected chemistry of oxide clusters. Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, P. 30437.
24. Mahdavifar Z. Prediction of unexpected BnPn structures: promising materials for non-linear optical devices and photocatalytic activities. Nanoscale Adv., 2021, 3, P. 2846.
25. Sandu M.P., Kovtunov M.A., Baturin V.S., Oganov A.R., Kurzina I.A. Influence of the Pd:Bi ratio on Pd–Bi/Al2O3 catalysts: structure, surface and activity in glucose oxidation. Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23, P. 14889.
26. Zhou T., Ma L., Chen H. Electronic structure and stability of Al6CMn (M = Li, Na, K; n = 2, 4, 6) clusters. Comput. Theor. Chem., 2020, 1178, P. 112780.
27. Steshin I.S., Panteleev S.V., Petukhov I.V., Ignatov S.K. Parametrization of Gaussian approximation potential for the global optimization of magnesium clusters MgN (N≤100). Phys. Chem. Chem. Phys., 2025, 27, P. 18960–18977.
28. Kresse G., Furthmuller J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. ¨ Phys. Rev. B, 1996, 54, P. 11169.
29. Fu X., Wood B.M., Barroso-Luque L., Levine D.S., Gao M., Dzamba M., Zitnick C.L. Learning Smooth and Expressive Interatomic Potentials for Physical Property Prediction. arXiv, 2025, [physics.comp-ph], arXiv:2502.12147.
30. Rhodes B., Vandenhaute S., Simkus V., Gin J., Godwin J., Duignan T., Neumann M. Orb-v3: atomistic simulation at scale. ˇ arXiv, 2025, [condmat.mtrl-sci], arXiv:2504.06231.
31. Kim J., Kim J., Kim J., Lee J., Park Y., Kang Y., Han S. Data-efficient multi-fidelity training for high-fidelity machine learning interatomic potentials. arXiv, 2025, [cond-mat.mtrl-sci], arXiv:2504.06231.
32. Wood B.M., Dzamba M., Fu X., Gao M., Shuaibi M., Barroso-Luque L., Abdelmaqsoud K., Gharakhanyan V., Kitchin J.R., Levine D.S., Michel K., Sriram A., Cohen T., Das A., Rizvi A., Sahoo S.J., Ulissi Z.W., Zitnick C.L. UMA: A Family of Universal Models for Atoms. arXiv, 2025, [cs.LG], arXiv:2506.23971.
33. Larsen A.H., Mortensen J.J., Blomqvist J., Castelli I.E., Christensen R., Dułak M., Friis J., Groves M.N., Hammer B., Hargus C., Hermes E.D., Jennings P.C., Jensen P.B., Kermode J., Kitchin J.R., Kolsbjerg E.L., Kubal J., Kaasbjerg K., Lysgaard S., Maronsson J.B., Maxson T., Olsen T., Pastewka L., Peterson A., Rostgaard C., Schiøtz J., Schutt O., Strange M., Thygesen K.S., Vegge T., Vilhelmsen L., Walter M., Zeng Z., Jacobsen ¨ K.W. The atomic simulation environment – a Python library for working with atoms. J. Phys.: Condens. Matter, 2017, 29, P. 273002.
34. Thompson A.P., Aktulga H.M., Berger R., Bolintineanu D.S., Brown W.M., Crozier P.S., Veld P.J., Kohlmeyer A., Moore S.G., Nguyen T.D., Shan R., Stevens M.J., Tranchida J., Trott C., Plimpton S.J. LAMMPS – a flexible simulation tool for particle-based materials modeling at the atomic, meso, and continuum scales. Comp. Phys. Comm., 2022, 271, P. 10817.
35. Stukowski A. Visualization and analysis of atomistic simulation data with OVITO – the Open Visualization Tool. Modelling Simul. Mater. Sci. Eng., 2010, 18, P. 015012.
36. Hunter J.D. Matplotlib: A 2D Graphics Environment. Computing in Science & Engineering, 2007, 9(3), P. 90–95.
Дополнительные файлы
Рецензия
Для цитирования:
Попов И.С., Валеева А.А., Еняшин А.Н. Совмещая точность и эффективность: оценка универсальных машиннообучаемых межатомных потенциалов для кластеров ниобийкислород. Наносистемы: физика, химия, математика. 2025;16(5):619-627. https://doi.org/10.17586/2220-8054-2025-16-5-619-627
For citation:
Popov I.S., Valeeva A.A., Enyashin A.N. Bridging accuracy and efficiency: assessing universal ML potentials for niobiumoxygen clusters. Nanosystems: Physics, Chemistry, Mathematics. 2025;16(5):619-627. https://doi.org/10.17586/2220-8054-2025-16-5-619-627
Просмотров:
32
Послать статью по эл. почте 